В данной работе комплексом методов исследованы структурные характеристики и свойства нанокристаллитов целлюлозы и свободных нанокристаллических частиц (НЧ) целлюлозы. Показано, что нанокристаллиты целлюлозы обладают тремя основными отличительными особенностями. Первой отличительной особенностью нанокристаллитов целлюлозы является их стержнеобразная форма с достаточно высоким аспектным отношением и низким порогом перколяции. Второй отличительной особенностью нанокристаллитов является их высокоразвитая удельная поверхность, что приводит к спонтанной кристаллизации и агрегации стержнеобразных кристаллитов их боковыми плоскостями. Такой процесс агрегации термодинамически выгоден, поскольку приводит к уменьшению удельной поверхности нанокристаллитов и снижению термодинамического потенциала. Третьей отличительной особенностью нанокристаллитов целлюлозы является паракристаллическая структура их поверхностных слоев, которая существенно влияет на такие структурные характеристики, как искажения решетки, межплоскостные расстояния, параметры и объем элементарной кристаллической ячейки и т. д. Наряду со структурой паракристаллическая фракция влияет также на важные физические и физико-химические свойства целлюлозы, такие как доступность к дейтерированию, содержание CII-алломорфа после подщелачивания целлюлозы, температура плавления нанокристаллитов и т. д. Получены корреляционные уравнения, позволяющие прогнозировать структурные характеристики и свойства нанокристаллитов по содержанию паракристаллической фракции.